Российские ученые улучшили систему для прогнозирования свойств полимеров

Точное и поддающееся интерпретации прогнозирование свойств полимеров на основе молекулярной структуры мономера остается ключевой задачей в области полимерной информатики.

Несмотря на недавние достижения, современные инструменты в области науки о данных и полимерной информатики по-прежнему ограничены и не имеют эффективных методов преобразования структур мономеров в физически обоснованные числовые дескрипторы, связанные с поведением полимеров.

Нейронные сети на основе графов в последнее время демонстрируют высокую эффективность прогнозирования, а новые методы их интерпретации открывают перспективы для выявления взаимосвязей между структурой и свойствами.

Однако при применении к данным о полимерных мономерах и органических макромолекулах эти методы по-прежнему сталкиваются с проблемами, связанными с интерпретируемостью и вычислительной эффективностью.

Российские ученые разработали и представили новую систему для прогнозирования свойств полимеров, основанную на физически обоснованных и химически интуитивно понятных дескрипторах (Machine learning with physically grounded, interpretable descriptors for polymer property prediction and monomer design).

В разработке приняли участие Глеб Аверочкин и Евгений Александров из Центра НТИ «Цифровое материаловедение: новые материалы и вещества» Московского государственного технического университета (МГТУ) им. Н. Э. Баумана совместно с Иваном Злобиным и Иваном Беспаловым из Института общей и неорганической химии им. Н. Н. Курнакова Российской академии наук, Московского государственного университета (МГУ) им. М. В. Ломоносова.

Ученые применили подход, основанный на классических методологиях QSPR (Quantitative Structure–Property Relationship), позволяющий предсказывать физико‑химические свойства веществ на основе их молекулярной структуры, в частности, разработанных Андреем Аскадским и Джованни Бисерано (G. Bicerano), и расширяет их, и предназначен для учета структурных факторов, определяющих поведение полимеров.

Было исследовано несколько дополнительных семейств дескрипторов, включая квантово-химические энергетические параметры из расчетов xTB, условия группового вклада, ван-дер-ваальсовы объемные вклады химически определенных атомных сред, дескрипторы моделей химических связей и кураторские подмножество интерпретируемых функций, производных от RDKit (открытая библиотека для хемоинформатики: она позволяет работать с молекулярными структурами, вычислять их свойства и применять в машинном обучении).

Система прогнозирования оценивалась по четырем критическим свойствам полимера: температуре стеклования, плотности, температуре плавления и температуре начала термического разложения.

Наборы данных, используемые для обучения и оценки, были созданы на основе базы данных PolyInfo и состоят из различных по химическому составу мономерных структур, включая алифатические, ароматические, гетероциклические и многофункциональные соединения.

На сегодняшний день относительно мало исследований посвящено прогнозированию плотности, температуры плавления и температуры термического разложения полимеров, и данная работа призвана восполнить этот пробел.

Разработанные в рамках этого исследования модели обеспечивают точность прогнозирования, сопоставимую с текущим уровнем развития технологий для выбранных целевых свойств.

«В этом исследовании мы систематически проанализировали основные подходы к QSPR-моделированию полимеров, сосредоточив внимание на пяти семействах дескрипторов: вкладах атомного объема типа Аскадского, вкладах функциональных групп типа Бицерано, молекулярных дескрипторах, полученных из RDKit, особенностях связывания и квантовых дескрипторах электронной структуры. Сравнительный анализ разнообразного и репрезентативного набора данных PolyInfo показал, что функции, основанные на Askadskii, превосходят все другие группы по точности прогнозирования,» — утверждают разработчики.

Информация о структурах мономеров и экспериментальных значениях соответствующих свойств гомополимеров была собрана из базы данных PolyInfo. Набор данных включает плотность (1594 записи), температуру стеклования (Tg, 7711 записей), температуру плавления (Tm, 3545 записей) и температуру начала термического разложения (Td, 5923 записи). Для структур, значения свойств которых указаны в нескольких источниках, было вычислено медианное значение.

Работа выполнена при поддержке Российского научного фонда, проект № 25-73-00026 и опубликована на Chemical Engineering Science.